Luis ha entrenado al Atlético en cuatro etapas diferentes en las que ganó una Liga, tres Copas del Rey y la Intercontinental. Comenzó su carrera en los banquillos en la ribera del Manzanares justo después de colgar las botas. En la 74-75 aún jugó con el Atleti seis jornadas, pero en la jornada 10 Calderón le ofreció ser el técnico y éste aceptó. En ese primer periplo, estuvo seis campañas (hasta la 79-80) en el banquillo colchonero. En 1976 ganó una Copa del Rey y la campaña siguiente hizo a los rojiblancos campeones de Liga. Regresó al club donde desarrollo su carrera como futbolista en la 83-84. Cinco temporadas comprendieron esta segunda etapa de Luis en el banquillo colchonero, en la que el Atlético se llevó la Copa de 1985 y la Supercopa de ese mismo año, que la ganó frente al Barcelona por 3-1 (goles de Cabrera, Ruiz y Da Silva).

El segundo regreso de Luis al Calderón se produjo en 1991. Hizo al Atlético de nuevo campeón, otra vez de Copa, en una de las finales más míticas de la historia rojiblanca. En una final recordada por todos los aficionados, el Atleti le ganó al Madrid el trofeo en el Bernabéu (0-2) con dos goles de dos ídolos: Futre y Schuster.

La última vez que Aragonés estuvo en el banquillo colchonero fue para devolver al Atlético a Primera. Lo cogió en segunda en la 2001-2002, regresó a la máxima categoría y la campaña siguiente acabó duodécimo.